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上海交大化学院博士后李志鹏完善双激子结合能理论

        近年来,以石墨烯(Graphene)和过渡金属族化合物(Transition metal dichalcogenides, TMDs)为代表的二维材料,因其优越的光学和电学性质,激起世界范围内研究人员空前的研究热情。以WSe2为例,随着材料逐渐由块体减薄至单层,其能带结构由间接带隙转为直接带隙,并且由于库伦相互作用的增强和屏蔽效应的减弱,一些比常见半导体拥有更高结合能的激子(Exciton),带电激子(Trion)和双激子(Biexciton)等都相继出现。

        此外,由于自旋轨道耦合导致价带劈裂,在K空间存在两类不能简并的能谷,通过激发光的圆偏振特性,电子的能谷属性可以非常方便地调控和探测,这使得能谷也可以成为类似于电荷和自旋的信息载体。通过对TMDs不同激子的行为进行研究,可以为开发基于TMDs的新型光电器件提供理论支撑。

        近日,上海交通大学化学院任天辉教授课题组博士后李志鹏与美国伦斯勒理工学院史夙飞教授合作在Nature Communications发表了题为“Revealing the biexciton and trion-exciton complexes in BN encapsulated WSe2”的研究论文(Nat. Commun. (2018) 9:3719, DOI: 10.1038/s41467-018-05863-5)。通过低温光致发光光谱(PL),在高器件质量的BN/WSe2/BN三明治结构中同时发现电中性双激子和带负电双激子,结合能分别为17meV和49meV,并揭示了它们在电场和磁场调控下的光学行为,解决了前人关于双激子结合能理论计算和实验结果不相符的问题。

        首先,通过PL随入射激光功率和栅极掺杂的变化发现(图1),电中性双激子和带负电双激子随功率变化的幂次分别为1.94和1.82;电中性双激子只出现在本征态,而带负电双激子则出现在少量电子掺杂区域

 

图1 入射激光功率和栅极掺杂对BN/WSe2/BN三明治结构器件PL的影响

 

 

        其次,通过改变激发光的圆偏特性观察PL的能谷极化(图2 (a)),发现双激子和带负电双激子的能谷极化率分别为0.19和0.20,比激子的0.12高。此外,通过PL随磁场的变化得到双激子和带负电双激子的g值分别为-4.03和-5.33 (图2(d)和2(e)),通过与理论值比较并结合能谷极化特性,确定双激子和带负电双激子的构型分别为图2(b)和图2(c)。

 

 

图2  PL的能谷极化和磁场下的塞曼效应

        该研究揭示了WSe2中各种激子在电场和磁场下的行为,有助于我们提升对多体物理的认识. 高质量的样品中光生电子和空穴通过长程库伦相互作用力能形成稳定的4个粒子乃至5个粒,提供了一个研究低维光生多体物理问题的特殊平台。相关的研究能为开发基于TMDs的新型量子光电器件提供指导信息。论文的共同一作是李志鹏博士,博士生王天盟。通讯作者是史夙飞教授。该工作的合作者还包括加州大学伯克利分校金晨皓博士,FSU的博士生陆正光,日本的Taniguchi和Watanabe 博士,伦斯勒理工的张绳百教授和美国高磁场实验室的Smirnov博士。TMDs 中光生多体问题最近成为二维领域的研究热点,类似的工作也在同期的Nature Communications发表(NAT. COMMUN., (2018) 9:3718; NAT. COMMUN., (2018) 9:3717)。

撰稿:李志鹏

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