近年来,随着我国工业化、城市化、区域经济一体化进程的快速推进,各种化工原料以及煤炭、石油等化石能源的消费量不断增长,推动了我国经济快速发展的同时,也给我国的大气环境造成了严重的负担。特别是近年来,在我国许多地区频繁出现了严重的雾霾天气,大气污染严重,这不仅威胁着我国人民的身体健康,而且对我国社会经济的可持续发展造成了一定的影响 。
挥发性有机物(VOCs)是我国当前常见的大气污染物之一,是形成臭氧和PM2.5等二次污染物的重要参与物。大多数的挥发性有机物(VOCs)具有毒性和刺激性的气味,并且容易挥发,长期接触会损害人体的神经系统、血液循环系统、肝脏等,引发各种疾病 。挥发性有机物(VOCs)的种类非常多,苯乙烯就是其中比较常见的一种。苯乙烯是化学工业中最为重要的单体之一,主要用于橡胶、塑料、绝缘材料、染料、农药等行业 。近几年,特别是在橡胶、塑料、绝缘材料等行业,苯乙烯废气污染问题非常突出,苯乙烯废气的治理备受关注 ,因此本文选择苯乙烯作为研究对象。
随着我国特色社会主义道路的不断推进,全社会对空气质量的要求不断提高,挥发性有机物(VOCs)的治理工作迫在眉睫。目前治理挥发性有机物(VOCs)的方法有很多,比较常见的有吸附法、热力燃烧法、催化燃烧法等。其中由于催化燃烧法的燃烧温度比较低,通常情况下为200℃~400℃,净化效率高,选择合适的催化剂,净化效率能够超过95%,不会产生二次污染物,燃烧后的产物一般为无毒害或低毒害的二氧化碳、水、氯化氢等小分子化合物,引起了人们的重点研究 。在催化燃烧法中,催化剂的选择至关重要。目前,国内外对采用催化燃烧法处理苯乙烯废气的研究比较少,并且在采用催化燃烧法处理苯乙烯废气的过程中,研究的催化剂主要集中在贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂。贵金属催化剂虽然具有优良的催化性能和抗硫性能,但是该类催化剂的自然资源有限、成本很高、热稳定性比较差,并且容易中毒失活,其大规模应用受到了一定限制 。过渡金属氧化物催化剂虽然有较好的催化性能和丰富的自然资源,但其热稳定性也不好,并且催化效率容易受水蒸气等因素的影响。钙钛矿催化剂的自然资源丰富、成本比较低、催化活性高,并且其热稳定性和水热稳定性优良,使用过程中不容易中毒失活 ,很适合用于催化燃烧苯乙烯废气。在钙钛矿晶体结构(ABO3)中,A位金属阳离子不具备催化活性,主要起着稳定钙钛矿晶体结构的作用,催化剂的催化活性主要由B位金属阳离子的性质决定。本文将研究在B位掺杂不同量的Cu对钙钛矿催化剂LaMnO3的催化性能以及其他物理化学性质的影响。
通过溶胶凝胶法制备了改性钙钛矿催化剂LaMn1−yCuyO3 (y = 0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5),结合XRD、BET、XPS和H2-TPR表征手段研究了在Mn3+位掺杂不同量的Cu对钙钛矿型催化剂LaMnO3 (y=0, 0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5)的物理化学性质的影响,并考察了其催化燃烧苯乙烯的催化性能。在LaMnO3催化剂中掺杂Cu会改变催化剂的晶体结构,使催化剂的比表面积减小,Mn原子的价态发生转变。H2-TPR的结果表明在LaMnO3钙钛矿催化剂中掺杂Cu能显著提高催化剂的低温氧化还原性能,当y = 0.4的时候,催化剂的低温氧化还原性能最好。LaMnO3催化剂中掺杂Cu能提高催化剂的催化燃烧苯乙烯的性能,其中LaMn0.6Cu0.4O3 (y = 0.4)催化剂催化燃烧苯乙烯的效率最高,T50和T90分别为290℃和308℃。
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